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《Science》:首次合成出1D范德華異質結構
發布:Iron_MAN10   時間:2020/2/28 19:37:49   閱讀:425 
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按照人類使用不同材料進行時代劃分,到目前為止,大致可分為石器時代、青銅時代、鋼鐵時代、硅時代和石墨烯時代五個時代!在前四個時代,人類主要通過利用大塊狀的材料(骨頭、硅晶體等)制作出所需的工具。在石墨烯時代,也即納米科技時代,科學家們利用原子層材料、構件、結構,甚至是自然界中不存在但提供新特性組合的整個設備來構建原子層。
 

圖1、石墨烯時代的到來

首先,由富勒烯、納米管、石墨烯等碳材料制成原子小的零維(0D)、原子薄的一維(1D)和二維(2D)材料,然后發展了由其他元素和化合物組成的。目前,在可獲得大量的2D材料情況下,通過機械轉移、溶液中自組裝或化學氣相沉積(CVD)等方法構建2D范德華(vdW)異質結構。然而,不同于2D層,0D籠子和1D細管在拓撲結構上受到保護,不會被堆疊嵌套,因此很難制備出來。此外,在1D材料中,理想的vdW異質結構應具有不同類型納米管的同軸結構。然而,目前在制備同軸納米管時,僅能形成無定形或結晶性很差的涂層。
 

圖2、不同維度的碳納米材料

基于此,在2020年1月31日,日本東京大學的Shigeo Maruyama和Rong Xiang(共同通訊作者)聯合報道了1D范德華異質結構材料的實驗合成,該結構由不同原子層同軸的堆疊而成。該結構的堆疊方式類似與傳統的俄羅斯套娃!通過研究發現,六方氮化硼(BN)和二硫化鉬(MoS2)晶體以單層方式在單層碳納米管(SWCNTs)上生長。其中,SWCNTs是更容易制備的、可克服應變效應的大直徑納米管。文中,作者分別制備了一個直徑小于5 nm的SWCNT-BNNT和SWCNT-BNNT-MoS2的同軸異質結構納米管,其中SWCNT-BNNT-MoS2由SWCNT為內部結構、三層BN納米管為中間層和MoS2納米管為外部結構組成。利用電子衍射(ED)證實了該異質結構的所有殼層都是單層結構。以題目為“One-dimensional van der Waals heterostructures”發表在Science上。
 

圖3、1D范德華異質結構的概述

如何制備1D范德華異質結構?

初始的生長:制備單層碳納米管-氮化硼納米管(SWCNT-BNNT)1D異質結構。作者以SWCNTs作為模板,通過化學氣相沉積(CVD)合成了其它六邊形BN層。如圖3C所示,該同軸異質結構的代表性高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像,發現該異質結構與三層純CNT沒有區別。但是利用像差校正后的HRTEM圖像發現,兩個完美納米管的堆疊方式并不相同(圖3D-E)。通過電子能量損失譜(EELS)映射發現該異質結構的外壁是BNNTs層(圖3F)。根據BN CVD的持續時間,將BNNT外層的數量從最少為1層調整到最多為5-8層。所有BNNT層都是獨立增長,其中第一層始終是最長的,且在SWCNT的中間未出現成核現象。

其中,SWCNT-BNNT異質結構的形成遵循開放式增長機制。在這種情況下,第二層的形成僅發生在BNNT的開放邊緣。第三層(及更高層)采用了類似的方法,但后期才會形成。這種生長模式類似于2D材料中其它層的生長,但是在以前的CNT生長中很少觀察到這種模式。該開放邊緣的生長機制是通過觀察異質結構中許多原子步驟所發現的,其中外部BNNT層的生長不完整(圖4A-B)。由于初始的SWCNT具有超凈表面、CVD腔室是干凈的低壓系統,故可以避免SWCNT表面上的任何原子雜質或腔室中的污染。
 

圖4、SWCNT-BNNT范德華異質結構的結構表征

合成1D范德華異質結構有何意義?

不同于原子的外延生長,表面-表面的模板支持1D管狀晶體的生長。由于晶體層之間的相互作用太弱,以至于無法支持與基底完全對齊的新晶體層的生長。在納米管殼層的生長過程中,生長邊緣處沒有催化劑,該方法可用于合成平面2D異質結構。此外,曲率作用的研究,其使附加原子的化學勢增加了應變能(~h3/d2),這抑制了納米薄的核心管、非常窄的管和更大厚度(h)的更硬殼層的生長。

此外,該1D異質結構不僅是一個很好的概念,而且還具有實際的優勢。其中,BNNT層提高了CNTs的抗氧化性和耐化學腐蝕性。同軸堆疊1D晶體時,1D異質結構的雜化殼層可以通過電子能帶的排列進行選擇,使得即使在基態下,由光引起的層間激子電中性,壽命短的粒子也受歡迎,最終達到玻色-愛因斯坦凝聚成激子超流體,有助于構建低功率邏輯器件或直流電變壓器。同時,從管外表面到管內表面的應變梯度導致彎電極化和管內的電壓偏移,使電子能帶的偏移從跨躍變為交錯,從而在同軸殼和沿管的連接處產生電流??梢允褂冒雽w、電介質或金屬同軸納米管的異質結構來制造諸如隧穿二極管和晶體管等新器件。
 

圖5、SWCNT-BNNT 1D異質結構的光學、熱學和電子表征1D范德華異質結構的未來價值?

在這些同軸異質納米管中,核/殼都是單層,并且形成無縫的結構。除了文中所展示的SWCNT-BNNT和SWCNT-BNNT-MoS2同軸異質結構外,作者還制定了一些基本規則來控制1D異質結構的制備,包括不存在殼-殼外延結構的相關性以及對MoS2納米管的閾值直徑的要求。此外,該工作表明目前的2D材料都可以卷成相應的1D結構,可以實現大量可設計功能的1D異質結構,并且1D范德華異質結構可能具有由曲率和直徑限制而引起的獨特物理特性。通過研究發現,1D異質結構具有優異的光學、熱、電子特性(圖5)。所以其在光學、光電等器件領域具有很大的應用潛力。開發各種組成成分的1D異質結構材料,拓寬其應用的前景。結合密度泛函理論計算或人工智能模型或許可以尋找到1D異質結構的最佳合成方案,從而引起科研人員對納米管的新一波熱潮!

參考文獻:

[1]One-dimensional van der Waals heterostructures. Science, 2020, DOI: 10.1126/science.aaz2570.
[2]Nested hybrid nanotubes. Science, 2020, DOI:10.1126/science.aba6133.


來源:高分子科學前沿
 
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